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硼杂化凝胶吸附剂的制备与吸附机理研究

多动脑1,2,勤思考1,2,要创新1((1中国科学院青海盐湖研究所,西宁810008,2中国科学院研究生院,北京100049)

N-甲基葡萄糖胺(MG)与γ-(2,3-环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)在溶剂N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中反应凝胶前驱物W然后前驱物W,GPTMS和正硅酸乙酯(TEOS)反应制备杂化凝胶吸附剂.等吸附等温线为H2型,表明对硼的吸附为

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化学吸附,络合作用.关 键 词:硼,吸附机理,络合作用

硼选择性螯合树脂[1-4],但对含盐量高的盐湖卤水等体系,在吸附-脱附循环使用的过程中,存在机械强度下降,树脂易于破碎的问题,因而其应用受到了限制静电,疏水氢键作用吸附量效果等

2实验部分.1吸附剂的制备与表征

将19.5gMG,24mLGPTMS和100mLDMF在圆底烧瓶中混合,于7℃下搅拌反应等

2.2吸附实验

取0.5g凝胶吸附剂分别置于25mL含硼0.02,0.04,0.06,0.08molL-1的水溶液中,在25,40,55℃下吸附动力学曲线.等结果与讨论.1凝胶的制备在制备凝胶前驱物W的过程中,GPTMS中的环氧打开与MG的亚氨基反应生成凝胶前驱物,反应如图1.等等

前驱物W吸附前后凝胶的TG曲线形状相似在260℃以下,失重接近11.3%,溶剂的挥发在260-600℃之间,前驱物W吸附前吸附后凝胶的失重分别为60.9,36.240.0%.由于前驱物W中所含有机基团的质量百分比最大,因而其失重最大而吸附后凝胶中的H3BO3转化B2O3,其失重比吸附前凝胶3.8%.

图1制备凝胶前驱物W1ReactionforthepreparationofthegelprecursorW

3.2吸附动力学

温度和起始硼浓度对吸附动力学的影响如图2所示.由图2可见,溶液中硼的起始浓度对吸附平衡时间的影响不大,而温度对吸附平衡时间的影响较大,随着温度的升高,吸附平衡时间缩短.不同温度和浓度的溶液中,吸附24小时后可基本达到平衡.

图温度和硼浓度对吸附动力学的影响

Fig.Effectofinitialboronconcentrationandtemperatureontheadsorptionkiics

Initialboronconcentration(molL-1)was▼0.020.04●0.06▲0.08

采用准一级和准二级动力学模型对动力学实验数据进行拟分析,结果,准二级动力学模型比准一级动力学模型更适合于凝胶对水溶液中硼的吸附基于二级动力学模型,起始吸附速率u吸附量达到平衡吸附量一半时所需时间t1/2Ea,结果见表1.硼在凝胶上吸附的活化能为47.3-70.9kJmol1随着温度的升高,起始吸附速率逐渐增大,而t1/2则逐渐减小.

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3.4吸附机理

表准二级吸附动力学参数

TableKiicparametersforthepseudosecond-orderadsorptionmodel

C0

(molL-1)T

(oC)u

(mmolg-1h-1)t1/2

(h)Ea

(kJmol-1)r

0.020

25

40

550.60

1.27

2.421.75

0.83

0.41

47.7±2.3

-0.999

0.040

25

40

550.57

1.15

2.752.28

1.12

0.46

50.9±4.0

-0.997

0.060

25

40

550.83

1.42

3.561.65

0.97

0.37

47.3±9.7

-0.980

0.080

25

40

550.84

2.09

7.261.82

0.69

0.20

70.9±5.8

-0.997

4结论

设计制备了硼选择性杂化凝胶吸附剂,对吸附剂进行了表征,研究了所制备的吸附剂在水溶液中对硼吸附的动力学,热力学和机理.所得的凝胶吸附剂制备简单,机械强度和吸附性能均较好,吸附量可达1.18mmolg-1.等吸附等温线属H2型,表明吸附过程为化学吸附,吸附剂与硼酸或硼酸盐之间存在络合作用.


为什么要写凝胶毕业论文
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[1]C.Yan,W.Yi,P.Ma,X.Deng,F.Li,Removalofboronfromrefinedbrinebyusingselectiveionexchangeresins.J.Hazard.Mater.,154(2016)564-571.

[2]王丽娜齐涛李会泉张懿新型硼螯合树脂的合成及其对盐湖卤水中硼的吸附过程工程学报H.Inoue,K.Yamanaka,Organicporousarticlehavingselectiveadsorptionabilityforboron,andboronremovingmoduleandultra-purewaterproductionapparatususingthesame.USPatent:7094349,2006-08-22.

[4]王丽娜,齐涛,张懿,硼吸附材料及其制备方法.中国专利:200410003443.2,2004-03-12.

[5]郑学家主编,硼化合物生产与应用.化学工业出版社,2016.

[6]李广全,含硼酸基团的糖囊泡荧光传感器的研制吉林大学dsorptionMechanismsofBoron-SelectiveHybridGels

DUODong-nao1,2,QINSi-kao1,2,YAOChuang-xin1*

(1.QinghaiInstituteofSaltLakes,ChineseAcademyofSciences,Xining810008,China,

2.GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China)

Abstract:Newhybridgelswithboron-selectivefunctionalgroupswerepreparedwithtetraethoxysilane(TEOS),(3-glycidoxypropyl)trimethoxysilane(GPTMS),andanewprecursor(W)synthesizedfromGPTMSandN-methylglucamine(MG).等TheadsorptionisothermsareofH2type,indicatingthattheadsorptionisachemicaladsorption.Thus,thereexistsstrongplexationbetweenboricacid/borateandthehydroxylgroupsontheadsorbents.

Keywords:Hybridgel,Boron,Adsorptionmechanism,Complexation

(通讯联系人E-mail:cxyao@isl.ac.

基金项目:××××××基金(项目编号)


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